PtBiMWCNTs电催化氧化甲酸.docx

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1、PtBi/MWCNTs电催化氧化甲酸孙景玉I张校刚3罗建民1杨文建I(1新疆大学应用化学研究所，乌鲁木齐830046)南京航空航天大学材料科学与技术学院，南京210016)PtBi/MWCNTsCataIystforEIectrocata1yticOxidationofFormicAcidSUNJing-Yu1ZHANGXiao-Gang1,21UOJian-Min1YANGWen-Jian1(1InstituteofApp1iedChemistry,XinjiangUniversity,Urumqi830046)(2Co11egeofMateria1Science&Engineering,N

2、anjingUniversityofAeronauticsandAstronautics,Nanjing,210016)甲醇、甲酸、二甲醴等有机小分子是燃料电池(FC)常用的燃料。甲酸因无毒、电氧化性能较优近年来备受关注口旬。催化剂是FC中最重要的组件之一，目前常用的催化剂大多是伯系贵金属，寻求具有高催化活性、较强抗毒化能力，且价格低廉的新型催化剂成为燃料电池发展的关键。为了降低成本，提高催化剂的利用率，本文以碳纳米管为载体，采用乙二醇还原方法制备了PtBi/MWCNTS催化剂，以同样方法制备了相同金属含量的Pt/MWCNTs作比较。用TEM进行表征，循环伏安法、计时电流法研究了其对甲酸的电催

3、化氧化活性。为甲酸燃料电池阳极的制备提供了一定实验依据。1实验部分1.1PtBiZMWCNTs催化剂的制备以氯铝酸和硝酸秘为前驱体，制备方法参考文献团。1.2PtBi/MWCNTS催化剂的形貌表征样品形貌表征在荷兰TeCnaiG200型透射电子显微镜上进行的。1.3PtBi/MWCNTS催化剂的电催化性能测试称取5mgPtBi/MWCNTs(PtBi质量比2:1,金属总质量分数为20%),加入2m1稀释成0.05%的NafiOn溶液。超声分散30min,用微型进样器移取20口1浆液滴在伯盘电极(d=3mm)表面上，80真空干燥，以该电极作为工作电极，饱和甘汞电极(SCE)为参比电极，伯电极为对

4、电极，组成三电极体系在AiJTo1ABPGSTAT30电化学工作站上进行循环伏安和计时电流测试，实验在室温下进行。2结果与讨论*通讯联系人:张校刚，男，37岁，教授，博士生导师；主要研究方向：化学电源E-mai1：azhangxg；TE1:025-52112626基金资助：国家自然科学基金(No.20403014)资助图1PtBi/MWCNTS催化剂的透射电镜照片Fig. 1 TEMimageofPtBi/MWCNTscata1yst图1为PtBi/MWCNTS催化剂的透射电镜（TEM）照片，可以看到MWCNTS表面担载了许多PtBi合金粒子，分散特别均匀，平均粒径约为3nm,PtBi粒子的粒

5、径较小且分布范围窄，增大了活性表面积，催化性能大大提高，提高了贵金属的利用率。图2（a）为Pt/MWCNTs和PtBi/MWCNTs电极在0.1MHC104+0.1MHCOOH混合液中的循环伏安曲线，在Pt/MWCNTs电极上正向扫描和反向扫描时的氧化峰，归属于甲酸及其氧化后的中间产物被氧化成时的氧化峰I而在PtBi/MWCNTS电极上出现了两个甲酸的氧化峰，正向峰电流明显高于Pt/MWCNTs电极上的；Pt/MWCNTs电极上最高正向峰电位在0.55V附近，PtBi/MWCNTS的正向峰电位却在0.5V处，负移了50mV,说明PtBi/MWCNTS比Pt/MWCNTs对甲酸氧化有更高的催化活

6、性。还可以发现在PtBi/MWCNTs电极上正向峰电流（If）与反向峰电流（Ib）的比值远大于Pt/MWCNTs上的IIb,说明前者的抗毒化能力较强。这可以解释为MWCNTS不仅增强了电极的导电性，而且把金属粒子分散的更好，使得PtBi合金粒子粒径小，增大了活性表面积，提高了对甲酸氧化的催化活性。图2（a）Pt/MWCNTs和PtBi/MWCNTS的循环伏安曲线；（b）Pt/MWCNTs和PtBi/MWCNTs的计时电流曲线Fig. 2 (a)Cyc1icVo1tammogramscurvesofPt/MWCNTsandPtBi/MWCNTs,scanrate:20mV/s；(b)Chrono

7、amperitriccurvesofformicacide1ectrooxidationonPt/MWCNTsandPtBi/MWCNT图2(b)为电位恒定在O.4V时甲酸在PtBi/MWCNTS和Pt/MWCNTs电极上氧化时的计时电流曲线，电解液为0.1MHC104+0.1MHCOOHo可以发现在PtBi/MWCNTS电极上电流密度较高，而且随着反应时间延长电流密度缓慢减小，而在Pt/MWCNTs电极上电流密度衰减的快些，说明自制的PtBi/MWCNTS催化剂比Pt/MWCNTs具有更好的抗Co毒化能力和稳定性。3结论成功制备PtBi纳米粒子高度分散在MWCNTS上的PtBi/MWCNTS

8、催化剂，PtBi纳米粒子的平均粒径约为3nm；循环伏安和计时电流测试结果表明，PtBi/MWCNTS催化剂对甲酸的电氧化有较好的催化活性和抗毒化能力。参考文献1PeiKangShen,KunYaoChen,A1fredC.C.Tseung,J.E1ectroana1ytica1ChemistryEJ389(1995)2232 ChandraniRoychowdhury,FutoshiMatsumoto,Pau1F.Muto1oeta1.Chem.Mater.J2005,17.58713 C.Rice,S.Ha,R.I.Mase1,eta1.J.PowerSourcesJ115(2)(2003)2294 Guo-QingZhang,Xiao-GangZhang*,Yong-GangWang,Carbon42(2004)3097