浸没状态下的低压电润湿行为研究.docx

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1、浸没状态下的低压电润湿行为研究引言电润湿是一种通过施加外加电场引起固/液界面润湿性改变的现象口-3。近年来，电润湿因其调控的灵活性而被广泛用于微流体4、原油开采5-6和化工清洁7-8等领域，并受到国内外研究人员的广泛关注9- Kang等12根据表面电荷与润湿现象之间关系，将电润湿分为带电表面润湿(EWOC)和介电表面润湿(EWOD)。其原理都是通过外加电场将溶液中的电荷吸引到固-液界,改变固-液界面张力特性，进而引起接触角的变化。表面活性剂因其特殊的头尾结构易向界面聚集，可显著降低界面张力13,故而也被用于电润湿的研究与应用中，例如用于改变润滑摩擦系数14、调节沸腾气泡形核15、提高电极表面的

2、除油效率16等。并且活性剂的添加可以降低电润湿所需的电压，与传统电润湿的高电压模式(1001000V)17T8相比避免了高压设备的使用，提升了安全性和经济性。Berry等通过在液相中添加表面活性剂,在EWOD模式下实现了 4V电压下接触角的显著变化，并发现表面活性剂的双亲结构可以有效地降低液滴的界面张力和介电层所需的厚度。Cho等15也通过添加离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)和十二烷基三甲基漠化链(DTAB),在低电压下(5V)实现对换热表面沸腾气泡成核行为的调控。已有研究多采用座滴法(sessiledrop)研究表面润湿行为9T2,但在热交换器19和微流体芯片实验室(labonchip

3、)20等实际应用中，浸没气泡/油滴才是常见的多相流体分布形式，且浸没状态下的气-液、油-液界面行为也会显著影响系统性能(传热性能、摩擦阻力21等)。此外，座滴法也更易受蒸发作用影响。相比之下，掳泡法(captivebubble)采用的浸没形式具有显著优势。Hong等22就基于掳泡法避免蒸发的影响，研究了接触角滞后性。Dorrer等23基于掳泡法研究了水下粗糙亲水表面上的浸没气泡动力学特性，发现水的排斥作用会促使气泡在表面滑移。Moraila等24对浸没气泡在亲水表面的润湿状态进行了研究，发现随着亲水表面粗糙度的增加，水在毛细作用下逐渐浸润表面的微观粗糙结构中，浸没气泡的润湿状态由Wenzel状

4、态转变为反Cassie-Baxter 状态。从上述研究可以看到，目前基于低压电场和活性剂耦合条件下的浸没状态气泡/油滴的电湿润研究较少，对浸没状态下的气泡/油滴的低压电润湿行为特性尚不清晰。因此，本文基于掳泡法研究不同离子活性剂溶液中的气泡/油滴在浸没条件下的低压电润湿行为，分析活性剂溶液的浓度与其电润湿特性之间的关系，探讨浸没气泡、油滴形态随电场作用的演变规律。并根据不同极性的活性剂溶液中油滴的电润湿行为，分析电润湿响应下静电力作用对油滴形变的影响。1实验部分1. 1实验材料本文采用的离子表面活性剂分别为SDS和DTAB,如表1所示。实验中采用了硅油（道康宁公司，黏度为0.485Pa s）和

5、去离子水（电导率为0. l S/cm）。测试表面为纯度为99%的银片，使用前依次通过碳化硅纸（P7000）抛光和75%乙醇池超声清洗(ZB-0105T)o表1本研究中使用的表面活性剂TableIThesurfactantsusedinthestudy活性剂种类离子类型胶束浓度（molL）分子量分子式SDS阴离子8. 2288. 38C12H25SO4NaDTAB 阳离子 14. 5308. 34C15H34BrN1.2实验系统图1（a）为基于掳泡法的电润湿实验测量系统。实验主体为亚克力实验腔，测试样件与箱网电极距离为30mm。实验以银片作为工作电极（WE）,箱网作为对电极（CE）,如图1（b）

6、所示。实验中将样件表面浸没于活性剂溶液中，并通过装有“J”形针管（外径05mm）的微量注射器向样件下表面注射体积约为4 1的气泡/油滴。通过接触角测量仪（KIN0,SL200KS）获得高清图像，捕捉气-液界面并测得接触角 o为了降低样品表面差异性的影响，接触角数据均为银片中心区域（面积约lcm2)不同位置上测得结果的平均值。此外，所有的实验均在室温下进行(T293K, P101325Pa)o图1图1基于掳泡法的电润湿实验测量系统Fig. IMeasurementsystemofelectrowettingexperimentforcaptivebubblemeasurements2结果与讨论2

7、.1低压电场和活性剂耦合条件下的电润湿行为图2为不同环境相中，气泡与油滴的接触角随工作电极电压的变化， 为有/无电压时接触角的变化量。图2图2不同电压下浸没气泡/油滴的接触角变化量Fig. 2Variationofcontactangle( )ofbubbles/oil-dropletsunderdifferentvoltages图2(a)为浸没气泡/油滴在去离子水中的接触角变化曲线,可以看到随着电压的变化，表面未出现电润湿现象。而在活性剂溶液中均出现了显著的电润湿现象，如图2(b)(e)所示。对于浸没气泡，当工作电极为负极时，随着外加电压的增加在DTAB溶液中气泡接触角减小约27。，而在SD

8、S溶液中减小约25。总体来说，DTAB溶液中气泡的电润湿响应更加显著，当负电压增至-2.5V时即可出现气泡滑移，其中B对应着即将滑移的浸没气泡状态。而工作电极为正极时，接触角随电压的变化并不明显（。7。）o此外，可以看到接触角的变化曲线在正负电压区域是非对称的，主要由于表面的电化学反应以及电荷转移对表面湿润性的影响，而这种非对称性也同样出现在离子液体（IL）与电极组成的电润湿系统中25。对于座滴法，其接触角。w （气-液面与固-液面夹角）可由Young方程定义：cos w= sv- si lvcos w= sv- si lv （1）式中，Ylv、Ysv和Y si分别为气-液、气-固和固-液界面

9、张力。而当表面处于浸没状态时，根据能量平衡关系式有26： = svdAsv+ Y sldAsl+ Y lvdAlv+ PdV = svdAsv+ Y sidAsl+ lvdAlv+PdV(2)式中，为系统功的变化量；dAsv. dAsl和dAlv分别是气-固、固-液和气-液面积变化；AP是拉普拉斯压力变化；dV是体积变化。并且 dAsl=dAsv, dV=O, dAlv/dAsv-cos b, w=0,其中0 b为浸没气泡与表面的接触角（气-液面与气-固面夹角），从而式可简化为:cos 0 b= Y si- Y sv Y lvcos 0 b= Y sl- Y sv Y lv (3)由于固液界面

10、的毛细作用，浸没气泡的基底微观结构中会存在截留水层，定义气-固表面接触面积与气泡基底面积的比值fsb,为气固面积分数。进而构建浸没条件下润湿特性的反 Cassie-Baxter 方程24：cos b=fsbcos sb+fsb- lcos b=fsbcos sb+fsb-l (4)式中，sb为表观接触角，并与w互成补角。由式(4)可知在DTAB溶液中浸没气泡在无电压时的面积分数fsb约为78. 28%,在施加电压之后,其fsb减小到19.52%；对于SDS溶液，施加电压后其fsb从75.47%降为17. 60%o可以看到，在外加电压的作用下，气固面积分数fsb大幅减小，使得表面与气泡之间的黏滞

11、性降低，促进气泡滑移，这也与Dorrer 23的实验现象一致。对于油滴，如图2(d)和(e)所示，当表面为负极时，DTAB溶液中的油滴接触角在电压较小时几乎无变化，而后随负电压的增加(超过-L0V时)接触角迅速减小，并在负电压超过-3V时再次趋于稳定，即达到饱和状态(对应C)。对于SDS溶液也呈现相似的现象，但其接触角在负电压超过-5V时才出现显著降低，直至负电压超过-6. 5V时趋于稳定。由图2(d)可以看到，DTAB溶液中油滴的饱和接触角约为28. 68。，在该工况下，表面呈现出水下超疏油性能(30 )o当表为正极时,SDS溶液中油滴接触角并未发生明显变化，而DTAB溶液中油滴接触角会略有

12、增加，但增幅有限( 0 7。)。总体来说，浸没油滴电润湿响应所需要的电压比浸没气泡高,其主要原因是油滴的黏性和静摩擦要显著高于后者，其接触线迁移的阻力也更大27-29。2. 2表面活性剂浓度的影响图3为不同浓度的活性剂溶液中浸没气泡/油滴的接触角变化量( )与外加电压的关系。图3图3不同浓度活性剂溶液中的电润湿曲线Fig. 3Electrowettingcurvesinsurfactantsolutionswithdifferentconcentrations由图3(a)和(b)可以看到，对于SDS溶液，在0.10CMC浓度下呈现显著的接触角变化，在-4.5V电压下浸没气泡的接触角减小了约25

13、。并发生滑移。而当浓度更低时(0. 05CMC),负电压增至-6.0V气泡仍未出现滑移，而当浓度更高时(0. 20CMC. 0. 30CMC),气泡发生滑移的电压显著减小。对于DTAB溶液，在0. 05CMC和0. 10CMC浓度下，浸没气泡在-2. 5V时发生滑移，其 接近-30。，表现出较好的电润湿响应。对于浸没油滴，如图3(c)和(d)所示，在0-4. 0V时，不同浓度的SDS溶液的油滴接触角基本保持稳定，而在-4. 0-6. 0V电压之间，接触角迅速减小，当电压达到-6. 0V后，接触角再次逐渐稳定，达到饱和状态。相比之下，浸没油滴在DTAB溶液中更易受到浓度影响。随着活性剂浓度的增加

14、，接触角可变化幅度也会有所减小。在0. 05CMC的DTAB溶液中，浸没油滴 达到-55.40 ,而在0.20CMC的DTAB溶液中，饱和时的 仅有-39. 43。o此外，在0.05CMC和0. 10CMC浓度的DTAB溶液中，在-3V即可使表面呈现水下超疏油特性（接触角小于30 ）o为了更好地定量比较各工况下的电润湿特性，分别计算接触角达到饱和时对应的饱和电压（Usa）、相对初始接触角的变化值（ ）以及气泡滑移时对应的滑移电压（Usl）,结果如表2所示。表2不同浓度活性剂溶液中气泡（或油滴）在滑移（或饱和）的表面电压及接触角变化值Table2Thesurfacepotentialandcon

15、tactanglechangevalueindifferentconcentrationsofsurfactantssolutionsatthetimeofslipping (orsaturation)ofbubblesoroil-droplets)组 合浓度CMCUsa或UslV (o )DTAB溶液/油滴0. 05-4. 0-55. 400. 10-3. 0-43. 620. 20-4. 0-39. 43DTAB 溶液/气泡 0. 01-6. 0-30. 600. 05-2. 5-29. 920. 10-2. 5-27. 180. 20-1. 5-22. 15SDS 溶液/油滴 0. 10-7. 0-2