水稻秸秆与煤粉混合燃烧特性及动力学.doc

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1、水稻秸秆与煤粉混合燃烧特性及动力学摘要:釆用热重分析法研究了水稻秸秆(RS)、煤粉(PC)及两者不同掺混比的混合物在不同升温速率下(10,20,40/min)从室温升至1000的燃烧特性,用Kissinger-Akahira-Sunose(KAS)法和Flynn-Wall-Ozawa(FWO)法计算了燃烧过程中的活化能。结果表明,失重速率(DTG)曲线中RS比PC多一个失重峰,且残余质量低。随升温速率增加,所有样品DTG曲线均向高温偏移,产生热滞后现象。RS和PC在混合燃烧过程中存在协同效应,且高温区域内更显著。PC掺混比例为50wt%时,混合物平均活化能的计算值较低,仅为76.0kJ/mol

2、(KAS)和83.2kJ/mol(FWO)。1前言中国已成为世界上第一大能源生产国和消费国,我国每年秸秆产量有9亿吨,水稻秸秆资源十分丰富,但生物质能源存在能量密度低和运输困难等缺点,导致综合利用率较低,资源浪费且污染环境。水稻秸秆等农副产品的资源化利用对保护环境、节约资源及提高经济等具有重大意义1。煤与水稻秸秆混合燃烧既能有效改善生物质能源利用,又可降低煤炭资源消耗,同时治理环境污染。近年来,生物质与煤混合燃烧特性研究受到广泛关注,Liu等2用非等温热重分析法研究了两种草本生物质(甜菜根和柳枝稷)与烟煤的共燃动力学;Yu等3研究了富氧条件下掺混比和氧气浓度对两种生物质(百慕大草和玉米秆)与烟

3、煤共燃特性和动力学的影响;Yi等4对生物质与生物炭的共燃行为展开研究,得出混燃过程中生物炭与生物质之间存在协同作用,可燃性更好。煤与其它生物质如污泥、油页岩的共燃特性也有研究5,6。对水稻秸秆与煤粉之间共燃行为及其协同作用的研究较少。本工作研究了不同掺混比的水稻秸秆与煤粉在10,20和40/min升温速率下的混合燃烧特性,考察了水稻秸秆与煤粉共同燃烧过程中的协同作用,采用Kissinger-Akahira-Sunose(KAS)法和Flynn-Wall-Ozawa(FWO)法计算了水稻秸秆、煤粉及其混合物在燃烧过程中的动力学特性参数。2实验2.1实验原料广东粤西地区的水稻秸秆(Rice Str

4、aw,RS),安徽省淮北市某企业用煤粉(Pulverized Coal,PC)。水稻秸秆和煤分别在烘箱中105下烘干12h,干燥后用破碎机粉碎,通过振筛机筛取粒径50-150目(106270pm)的样品,其工业分析和元素分析见表1,O含量通过差减法获取。2.2实验设备与分析仪器DHG-9070电热恒温鼓风干燥箱(三发科学仪器有限公司),8411型电动振筛机(道土墟越州土工仪器厂),FA124电子天平(舜宇恒平科学仪器有限公司),MAC-3000全自动工业分析仪(国创分析仪器有限公司),VarioELcube元素分析仪(德国Elementar公司),SetsysEvoTG-DSC/TGA热重分析

5、仪(法国SETARAM公司)。2.3实验方法处理后的RS和PC以不同比例混合,PC含量分别为0,30wt%,50wt%,70wt%和100wt%,样品记作RS,30P70R,50P50R,70P30R和PC,混合均匀后置于干燥器中。燃烧热重实验采用热重分析仪,载气流量保持在60mL/min,模拟空气气氛(N2:O2=4:1体积比),每次取样品100.2mg,釆用非等温法分别以10,20和40/min的升温速率从室温加热至1000。实验前进行无样品的空白实验,且所有实验重复两次,以减少系统误差和测试误差。实验流程图见图1。3结果与讨论3.1水稻秸秆与煤粉单独燃烧特性图2为RS和PC在20/min

6、升温速率下的燃烧失重和失重速率。由图可知,燃烧过程中,RS的失重主要分为4个阶段,失重速率出现3个峰。第1阶段发生在164以下,主要为水分受热蒸发及汽化,出现一个相对平缓的失重峰,质量损失不明显,这是由于样品含水量较低;第2阶段在164-386,失重速率在300附近出现最大失重峰,此时燃烧速率最快,有大量挥发分生成,主要归因于半纤维素和纤维素的热分解7,8;第3个阶段在386-537,主要是木质素裂解和固定碳的燃烧9,在460附近出现失重峰,较第2阶段挥发分峰低且范围宽,这是由于固定碳含量相对较少,且燃烧不集中;第4阶段在537以上,失重平缓,燃烧反应速率基本为0,样品燃尽,燃烧反应结束。PC

7、的失重相对缓慢,出现两个失重峰,第2失重峰尤为明显,与RS相比,PC不能明显区分挥发分析出峰和固定碳析岀峰,因为煤中挥发分含量较少,以固定碳燃烧为主。第1失重峰主要为煤中水分受热脱除,第2失重峰为煤中固定碳燃烧,峰值温度约为56010。3.2掺混比对燃烧特性影响图3为升温速率20/min下RS与PC不同掺混比的混合物样品的热重曲线。由图3(a)可见,混合物失重均位于RS和PC单独燃烧失重曲线之间。随混合物中PC含量增加,失重在约275开始发生明显变化,失重逐渐减少,即总失重量逐渐减小,燃烧后残余质量增加。由图3(b)可见,最大失重速率随混合样品中PC含量增加而逐渐降低。当混合物中PC含量为30

8、wt%和50wt%时,出现4个失重峰,这是由于RS和PC单独燃烧时固定碳失重峰温度不同,样品30P70R和50P50R在450600出现2个固定碳失重峰。混合物中PC含量为70wt%时出现3个失重峰,其中第2失重峰质量损失速率低于第3失重峰,这是由于此掺混比例中PC含量较高,燃烧过程中PC起主导作用,70P30R燃烧过程中的主要质量损失为固定碳燃烧11。3.3升温速率对燃烧特性影响图4为不同升温速率下RS,50P50R和PC燃烧的热重曲线。由图可知,不同升温速率下同一样品的TG和DTG曲线变化趋势相似。不同升温速率下样品RS,PC及50P50R燃烧残余质量变化不大,表明升温速率对样品燃烧总失重

9、影响较小。随升温速率增大,样品的最大失重速率明显增大,对应的峰值温度逐渐增加;失重向高温侧移动,这主要是因为燃烧过程中,气体产物逸出需一定时间,升温速率提高时,样品内外温度梯度较大,传热和质量扩散受限导致产生热滞后12,13。3.4燃烧特性分析为分析水稻秸秆、煤粉及其混合物的燃烧特性,引入综合燃烧特性指数S14:着火温度由热重法得到,即过DTG曲线最大峰值处作垂线与TG曲线相交,过交点作TG曲线切线,切线与TG曲线上质量开始损失处的平行线交于一点,此点对应的温度为着火温度;样品质量损失达到总失重98%时的温度为燃尽温度7。综合燃烧特性指数S表征了混合物的燃烧特性,S越大燃烧特性越好。各样品综合

10、燃烧特性指数见表2。由表可知,随升温速率提高,各样品的燃烧特性更好,提高升温速率有利于改善样品的燃烧特性。随混合物中PC含量增大,样品着火温度先略微增大,后增幅明显,燃尽温度持续提高。升温速率20/min下,PC含量从0增至50wt%时,着火温度由267.73升至268.57,而PC含量从50wt%增至100wt%,着火温度由268.57升至456.75。PC中掺入RS可提高燃烧特性,混合物中PC含量不高于50wt%时,样品的综合燃烧特性指数仍相对较大,可据此确定RS和PC混合燃烧的合适比例。3.5水稻秸秆与煤粉混合燃烧过程中协同效应图5为升温速率20/min下样品的理论与实验失重、实验与理论

11、失重率差及50P50R样品的微商热重曲线。由图5(a)可见,温度低于300时失重率的实验值与计算值吻合较好,温度高于300时差别较明显。RS与PC混合燃烧过程中的总失重量不是两者分别燃烧失重量的加权平均值,表明两种组分混合燃烧过程中存在混合协同作用16。由图5(b)可见,3种混合物实验与理论失重率差的变化规律相似,300-530下W0,320和480附近有两个波峰,表明该温度范围内RS和PC共燃过程中存在抑制作用,该温度范围内RS处于大分子挥发分与大部分固定碳的燃烧阶段,较难燃烧,所需能量较高,煤粉因热量不足燃烧受抑制。530以上W0.6时木质素及固定碳开始燃烧,需更多能量,活化能增加20。P

12、C的活化能随转化率增大而逐渐减小,活化能由128.2kJ/mol下降到56.3kJ/mol(FWO)和由122.8kJ/mol下降到43.8kJ/mol(KAS)。随温度升高,由于外部能量持续供应和反应热不断积累,导致后期燃烧阶段大分子中大键能化学键不断被破坏,促使分布活化能模型假设的下一个单反应总在较小键能下进行,因此分布活化能随转化率增加而降低10。图7为两种方法计算的平均活化能随煤粉含量的变化。由图可知,两种方法计算的平均活化能非常接近。随混合物中煤粉含量增大,混合物平均活化能逐渐减小。煤粉单独燃烧时平均活化能最小,燃烧反应最易进行。煤粉掺混比为50wt%和70wt%时,反应活化能接近且

13、较小,50P50R和70P30R的活化能KAS法计算的分别为76.0和73.6kJ/mol,FWO法计算的分别为83.2和82.1kJ/moL考虑协同效应,在满足替代率高且保证燃烧状况良好的条件下,结合综合燃烧特性指数S,PC含量50wt%可能是RS与PC混合燃烧的最佳选择比例。5结论通过对水稻秸秆与煤粉混合燃烧过程及其动力学研究,得出以下结论:(1)水稻秸秆(RS)燃烧失重速率有3个峰,其中挥发分峰较固定碳峰更尖锐,煤粉(PC)燃烧有2个质量损失峰且固定碳峰更明显,RS燃烧后残余质量低于PC。(2)PC掺混比例在低温区域内对混合物燃烧失重特性影响不明显,在高温区域内影响较显著。由于PC中的固定碳和灰分含量比RS高,随PC含量增加,样品残余质量增加,最大失重速率降低。(3)升温速率对样品燃烧总失重影响较小,随升温速率增加,失重曲线向高温侧偏移,燃烧平均失重速率变大,较低的升温速率有助于样品内外温度梯度分布均匀,促进燃烧反应充分进行。(4)RS与PC混合燃烧过程中存在相互协同作用,约600下协同作用最强,混合物中PC含量为50wt%时,促进作用更明显。由KAS和FWO法计算的样品50P50R的活化能分别为76.0和83.2kJ/mol,PC含量50wt%可能为RS与PC共同燃烧的最佳比例。11

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