水合物颗粒与矿物表面间粘附力特性及其影响因素.docx

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1、论给出了颗粒间准液层厚度与颗粒间粘附力的关系，其方程为：图1图1开采井内水合物与沉积物颗粒聚集示意图Fig. ISchematicdiagramshowingtheaggregationofhydrateandsedimentparticlesinaminingwellFAR= Y sin sin( p+a )+2 Y cos pl+H(2d)FAR= Y sin a sin p+ a +2 cos pl+H (2d)(1)式中：FA为颗粒间粘附力，mN/m； R为颗粒半径，m； 为液体在颗粒界面处的表面张力，mN/m； a为拥抱角，(。)； p为液桥与颗粒间润湿角,(o );H为颗粒间最小间

2、距,m；d为浸没深度，mo当计算水合物颗粒与固体样品之间的粘附力时，无论固体表面是否存在液滴，均认为公式中的R为无限大17, 23。现有的针对水合物开采方面的研究大都集中在分析沉积物为：图1图1开采井内水合物与沉积物颗粒聚集示意图Fig. ISchematicdiagramshowingtheaggregationofhydrateandsedimentparticlesinaminingwellFAR= Y sin sin( p+a )+2 Y cos pl+H(2d)FAR= Y sin a sin p+ a +2 cos pl+H (2d)(1)式中：FA为颗粒间粘附力，mN/m； R为

3、颗粒半径，m； 为液体在颗粒界面处的表面张力，mN/m； a为拥抱角，(。)； p为液桥与颗粒间润湿角,(o );H为颗粒间最小间距,m；d为浸没深度，mo当计算水合物颗粒与固体样品之间的粘附力时，无论固体表面是否存在液滴，均认为公式中的R为无限大17, 23。现有的针对水合物开采方面的研究大都集中在分析沉积物为：图1图1开采井内水合物与沉积物颗粒聚集示意图Fig. ISchematicdiagramshowingtheaggregationofhydrateandsedimentparticlesinaminingwellFAR= Y sin sin( p+a )+2 Y cos pl+H(

4、2d)FAR= Y sin a sin p+ a +2 cos pl+H (2d)(1)式中：FA为颗粒间粘附力，mN/m； R为颗粒半径，m； 丫为液体在颗粒界面处的表面张力，mN/m； a为拥抱角，(。)； p为液桥与颗粒间润湿角,(o );H为颗粒间最小间距,m；d为浸没深度，mo当计算水合物颗粒与固体样品之间的粘附力时，无论固体表面是否存在液滴，均认为公式中的R为无限大17, 23。现有的针对水合物开采方面的研究大都集中在分析沉积物为：图1图1开采井内水合物与沉积物颗粒聚集示意图Fig. ISchematicdiagramshowingtheaggregationofhydratean

5、dsedimentparticlesinaminingwellFAR= Y sin sin( p+a )+2 Y cos pl+H(2d)FAR= Y sin a sin p+ a +2 cos pl+H (2d)(1)式中：FA为颗粒间粘附力，mN/m； R为颗粒半径，m； 为液体在颗粒界面处的表面张力，mN/m； a为拥抱角，(。)； p为液桥与颗粒间润湿角,(o );H为颗粒间最小间距,m；d为浸没深度，mo当计算水合物颗粒与固体样品之间的粘附力时，无论固体表面是否存在液滴，均认为公式中的R为无限大17, 23。现有的针对水合物开采方面的研究大都集中在分析沉积物为：图1图1开采井内水合物

6、与沉积物颗粒聚集示意图Fig. ISchematicdiagramshowingtheaggregationofhydrateandsedimentparticlesinaminingwellFAR= Y sin sin( p+a )+2 Y cos pl+H(2d)FAR= Y sin a sin p+ a +2 cos pl+H (2d)(1)式中：FA为颗粒间粘附力，mN/m； R为颗粒半径，m； 为液体在颗粒界面处的表面张力，mN/m； a为拥抱角，(。)； p为液桥与颗粒间润湿角,(o );H为颗粒间最小间距,m；d为浸没深度，mo当计算水合物颗粒与固体样品之间的粘附力时，无论固体表

7、面是否存在液滴，均认为公式中的R为无限大17, 23。现有的针对水合物开采方面的研究大都集中在分析沉积物制备后随即开始粘附力测量实验。3结果与讨论3. 1碳钢和矿物表面粘附力经过30min生成水合物过程和10s水合物颗粒与固体材料接触后，测量得到的粘附力结果如图5所示。经过不同目数砂纸打磨处理后的碳钢表面与水合物颗粒间的粘附力分别是(5. 601.90), (3. 801.60), (2. 80l. 10) mNmo 实验结果远高于Aspenes等12 在前期研究中测得的(0. 830. 12) mNmo水合物颗粒与碳钢间的粘附力随着表面粗糙度的降低而减小。然而，经方法刻划切割处理过的碳钢材料

8、表面与水合物颗粒间的粘附力是所有实验中数值最小的，仅有(0900.40) mNm,是经方法砂纸打磨处理过的碳钢表面与水合物颗粒间的粘附力的1/61/3。由此3结果与讨论3. 1碳钢和矿物表面粘附力经过30min生成水合物过程和10s水合物颗粒与固体材料接触后，测量得到的粘附力结果如图5所示。经过不同目数砂纸打磨处理后的碳钢表面与水合物颗粒间的粘附力分别是(5. 601.90), (3. 801.60), (2. 80l. 10) mNmo 实验结果远高于Aspenes等12 在前期研究中测得的(0. 830. 12) mNmo水合物颗粒与碳钢间的粘附力随着表面粗糙度的降低而减小。然而，经方法刻

9、划切割处理过的碳钢材料表面与水合物颗粒间的粘附力是所有实验中数值最小的，仅有(0900.40) mNm,是经方法砂纸打磨处理过的碳钢表面与水合物颗粒间的粘附力的1/61/3。由此3结果与讨论3. 1碳钢和矿物表面粘附力经过30min生成水合物过程和10s水合物颗粒与固体材料接触后，测量得到的粘附力结果如图5所示。经过不同目数砂纸打磨处理后的碳钢表面与水合物颗粒间的粘附力分别是(5. 601.90), (3. 801.60), (2. 80l. 10) mNmo 实验结果远高于Aspenes等12 在前期研究中测得的(0. 830. 12) mNmo水合物颗粒与碳钢间的粘附力随着表面粗糙度的降低

10、而减小。然而，经方法刻划切割处理过的碳钢材料表面与水合物颗粒间的粘附力是所有实验中数值最小的，仅有(0900.40) mNm,是经方法砂纸打磨处理过的碳钢表面与水合物颗粒间的粘附力的1/61/3。由此3结果与讨论3. 1碳钢和矿物表面粘附力经过30min生成水合物过程和10s水合物颗粒与固体材料接触后，测量得到的粘附力结果如图5所示。经过不同目数砂纸打磨处理后的碳钢表面与水合物颗粒间的粘附力分别是(5. 601.90), (3. 801.60), (2. 80l. 10) mNmo 实验结果远高于Aspenes等12 在前期研究中测得的(0. 830. 12) mNmo水合物颗粒与碳钢间的粘附

11、力随着表面粗糙度的降低而减小。然而，经方法刻划切割处理过的碳钢材料表面与水合物颗粒间的粘附力是所有实验中数值最小的，仅有(0900.40) mNm,是经方法砂纸打磨处理过的碳钢表面与水合物颗粒间的粘附力的1/61/3。由此相不浸润。随着右侧悬臂继续移动，水合物颗粒触碰到矿物表面，受表面活性剂影响，水滴受挤压形状发生改变，甚至会从矿物表面滑落漂浮在溶液中3. 4水合物生长形貌变化图8为环戊烷溶液里添加表面活性剂前后水合物颗粒生长形貌变化。与含表面活性剂的环戊烷溶液中生成的水合物颗粒相比，经过至少40次的“接触-分离”过程粘附力测量后，在纯环戊烷溶液里，多数颗粒上的水合物形成层状堆积形貌,并且生长

12、速度更快。这意味着矿物表面具有良好的润湿性，颗粒表面与水膜接触面积较大。图8图8表面活性剂添加前、后水合物生长形貌变化al, a2.第1次实验；bl, b2.第20次实验；cl, c2.第40次实验Fig 8Changesofhydrategrowthinmorphologybeforeandafteraddingionicsurfactant石英石、方解石与高岭石的矿物成分与海底沉积物接近，因重复实验后，仅有3组实验出现水合物继续生长现象，并且较未添加离子表面活性剂的实验，生长速度更慢。这是因为矿物表面水分子难以与水合物颗粒接触，仅有少数位置以液滴的形式接触，进而造成水合物的针状生长形貌。3

13、. 5接触角测量结果为了更好地解释固体表面粗糙度和添加离子表面活性剂对粘附力的影响，开展液相水滴在碳钢和矿物表面接触角的测量。图9a为在空气和环戊烷溶液条件下，液滴在经不同方法处理的碳钢表面的接触角多次测量平均值。在空气气氛条件下，碳钢表面呈亲水性，接触角较小。最大接触角出现在经方法1刻刀切割处理的碳钢材料表面。经方法2砂纸打磨处理后的碳钢表面去离子水的接触角随粗糙度的增大而减小。在环戊烷溶液条件下，碳钢表面呈疏水性，液相水滴的接触角要比在空气气氛条件下增大3070。去离子水在碳钢表面接触角均大于110 ,最小接触角为116o o经方法2处理后的碳钢表面去离子水的接触角随粗糙度的增大而增大。2

14、40目的砂纸打磨处理的碳钢表面接触角小于60目砂纸打磨处理的碳钢表面接触角。图9图9液相水滴在固体表面的接触角a.碳钢；b.矿物Fig. 9Contactangleofwaterdropletonsolidsurface液相水滴在矿物表面的接触角测量值如图9b所示。在空气气氛条件下，由于高岭石的强吸附性造成液滴铺展，难以应用座滴法测量接触角。石英石、孔雀石和方解石3种矿物材料的接触角均小于45。，呈强亲水性。在环戊烷溶液内，石英石、孔雀石和方解石3种矿物材料呈疏水性，接触角均大于90。测量高岭石表面液滴接触角时,首先将高岭石完全饱和环戊烷，再向完全浸润在环戊烷溶液内的高岭石表面滴下液相水滴，测量得到接触角约为7.6o o在添加离子活性剂的环戊烷溶液内，所有矿物材料均呈现明显疏水性。针对石英石、孔雀石和方解石3种矿物材料，虽然添加离子活性剂前后材料表面都为疏水性，但是，水滴在添加活性剂的环戊烷溶液内难以附着到矿物表面，更容易从表面滑落。3. 6理论模型与实验结果比较毛细液桥理论模型前文中已给出解释(2c),根据引言部分介绍的基本方程计算颗粒与固体表面间的粘附力。图10对比了接触时间为10s条件下的理论模型计算和实验结果。界面张力Y根据已有参考文献选为51mN