生活垃圾焚烧厂渗沥液厌氧氨氧化脱氮效能及微生物机理研究.doc

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1、生活垃圾焚烧厂渗沥液厌氧氨氧化脱氮效能及微生物机理研究研究背景随着我国经济的快速发展和城市化进程的加快，国家统计局在全国统计年鉴（2020）发布报道，2019年全国垃圾无害化处理量为869875吨/日，其中卫生填埋和焚烧各占比42.2%和52.5%。垃圾焚烧发电技术由于能够快速实现垃圾减量化、资源化和无害化，已超过填埋法成为我国主要的垃圾无害化处理方式。垃圾焚烧前需堆酵57天，以使垃圾熟化并沥出水分，从而提高垃圾的热值和燃烧稳定性，垃圾中原有的水分、垃圾发酵产生水分及外来水分（降雨）共同形成了垃圾焚烧厂渗沥液。这种垃圾焚烧厂渗沥液是一种高氨氮高有机物废水，其水质成分复杂，含有多种有毒有害有机物

2、和金属离子；渗沥液中盐度高，易使设备结垢老化；同时水质水量波动大，易受垃圾的组成、降水等因素影响，是一类处理难度较大的废水。我国对于垃圾焚烧厂渗沥液排放标准要求严格，垃圾焚烧厂出水水质需满足GB 168892008生活垃圾填埋场污染控制标准，垃圾渗沥液出水氨氮需低于25 mg/L（如表1所示）。现阶段垃圾渗沥液生物处理多采用多级硝化反硝化工艺，但是渗沥液进水氨氮浓度高于1000 mg/L且水质波动极大，有毒成分还会抑制污泥活性，这给处理工艺带来了巨大挑战；同时，传统硝化和反硝化脱氮工艺具有处理成本高、碳排放量大的不足，因此亟需开发出一种低耗高效的工艺来处理垃圾渗沥液。厌氧氨氧化技术是一种新型污

3、水生物脱氮技术，在厌氧条件下厌氧氨氧化菌（Anammox）可利用NH4+-N和NO2-N直接生成N2，理论上可节省约60%的曝气量，100%的外加有机碳源和90%的剩余污泥产量。短程硝化工艺中氨氧化菌（AOB）可将NH4+-N转化为NO2-N，为Anammox 提供充足的基质。短程硝化与厌氧氨氧化工艺耦合可处理高NH4+-N、低C/N、可生化性低的废水，在晚期填埋场垃圾渗滤液、污泥消化滤液、食品制造废水、焦炉废水等高氨氮工业废水处理等领域已有应用。但是Anammox 对生长环境敏感，易受到渗沥液中大量有机物的冲击，目前还鲜有采用厌氧氨氧化处理垃圾焚烧厂渗沥液的研究。本研究针对垃圾焚烧厂渗沥液难

4、处理波动大的特性，采用厌氧消化反应器稳定水质，处理高浓度污染物，构建厌氧消化-短程硝化-厌氧氨氧化三段式组合工艺。在此期间系统考察各段反应器的脱氮效果，分析系统中有机物迁移转化、功能微生物活性等特性，并探究垃圾渗沥液特殊水质对自养脱氮系统内菌群结构的影响，以期为厌氧氨氧化技术处理水质复杂的垃圾渗沥液提供一定的理论指导。摘 要生活垃圾焚烧厂渗沥液是一种含高氨氮高有机物浓度的难处理废水，目前渗沥液生物脱氮多采用多级硝化反硝化处理工艺，存在能耗大、效率低等不足。本研究以厌氧氨氧化技术为核心，构建连续流厌氧消化-短程硝化-厌氧氨氧化三段式工艺，分析其中垃圾焚烧厂渗沥液的生物脱氮效果、有机物迁移转化规律

5、、功能微生物活性及组成变化。研究结果表明，在进水NH4+-N浓度为9001300mg/L，COD浓度为33004500mg/L时，系统处理效果良好，稳定运行期间总无机氮和COD去除率分别为85%、77%。其中厌氧消化段可去除约45%的COD，短程硝化段NO2-N积累率保持在97%以上，厌氧氨氧化段稳定运行期间总无机氮去除率约为85%，系统内也存在一定程度反硝化反应。接入渗沥液后自养脱氮体系中功能微生物氨氧化菌(AOB)和厌氧氨氧化菌(Anammox)的活性均有不同程度的下降，采用宏基因组学结合16S rDNA高通量测序技术对比分析微生物的群落和功能组成变化，发现渗沥液中高浓度的有机物使短程硝化

6、段和厌氧氨氧化段内异养反硝化菌相对丰度上升，Anammox受到难降解有机物抑制，其中Candidatus_Kuenenia菌属适应性较强，在驯化后仍然可以维持厌氧氨氧化系统较高的脱氮效果。01 材料与方法1.实验装置与运行工况本研究采用厌氧消化-短程硝化-厌氧氨氧化三段式耦合工艺处理垃圾焚烧厂渗沥液，装置整体为连续流，工艺流程如图1所示。厌氧消化段采用上流式厌氧污泥床（Up-flow Anaerobic Sludge Bed, UASB）反应器，有效容积为100L，稳定运行阶段进水流量为25L/d，水力停留时间为4d；反应区温度由外层水浴控制为352，部分出水超越到中间水箱。短程硝化段采用推流

7、式缺氧/好氧（anoxic/oxic，A/O）反应器，有效容积为80L，反应器温度由水浴控制为352；稳定运行阶段进水流量为15L/d，水力停留时间约为5d；反应器出水进入沉淀池内，沉淀池底部污泥回流到缺氧区，上清液经过溢流堰出水进入中间水箱。厌氧氨氧化段采用颗粒污泥膨胀床（Expansive granular sludge bed, EGSB）反应器，有效容积为50L，稳定运行阶段进水流量为25L/d，水力停留时间为2d；温度由水浴控制为352。设置磁力泵进行回流，控制反应区上升流速为3m/h。本实验中反应器启动时间不同，为便于讨论，将短程硝化和厌氧氨氧化反应器启动时间记为1 d，厌氧消化反

8、应器自17 d启动，工艺运行至314d。235244d由于假期暂停运行。短程硝化段稳定运行期间为280314d，厌氧氨氧化段稳定运行期间为293314d。2.实验用水及污泥厌氧消化反应器全程使用上海某垃圾焚烧厂渗沥液一级厌氧处理后的出水，该水中氨氮浓度为9001800mg/L，COD为300020000mg/L。厌氧消化污泥种泥取自上海某垃圾焚烧厂渗沥液处理站厌氧罐，污泥以絮体为主，颗粒粒径较小，接种后污泥浓度为25g/L。短程硝化和厌氧氨氧化反应器启动阶段进水使用合成废水，其中，前者的主要成分为NH4Cl和KHCO3，后者的主要成分为NH4Cl、NaNO2和KHCO3，主要成分根据反应器运行

9、按需投加，其余成分及微量元素依照参考文献投加，稳定运行后接入实际废水。短程硝化污泥种泥取自上述垃圾焚烧厂硝化反硝化池；厌氧氨氧化污泥种泥取自课题组已稳定运行的SBR反应器。3.分析测试方法本研究中常规水质指标检测方法参考CJ/T512018城市污水水质标准检验方法，用重量法测定污泥浓度MLSS和混合液挥发性悬浮固体浓度MLVSS，CODCr采用快速消解分光光度法测定，NH4+-N采用纳氏试剂分光光度法测定，NO3-N采用紫外分光光度法测定，NO2-N采用分光光度法测定。采用三维激发发射矩阵荧光光谱（Three-dimensional excitation-emission matrix flu

10、orescence spectroscopy，3D-EEM）定性分析各反应器进出水中溶解性有机物，采用比耗氧速率（Specific oxygen uptake rate, SOUR）来表征AOB活性，采用比厌氧氨氧化活性（Specific anammox activity，SAA）表征Anammox活性。使用16S rRNA和宏基因测序分析微生物群落组成结构。02 结果与讨论1.组合工艺对垃圾渗沥液的有机物去除和脱氮效果1.1 厌氧消化段厌氧消化段在运行期间主要考察了其对溶解性有机物的去除效果（图2），以CODCr表示。在进水水质波动较大时， UASB厌氧消化反应器可以起到很好的水质降解和缓冲

11、作用。例如，第92天进水中CODCr高达170001000mg/L，CODCr出水有一定幅度的升高，但很快降低。整体来说，反应器出水水质较为稳定，实验后期出水中CODCr浓度可以维持在3000mg/L以下，CODCr平均去除率为45.4%。本段进水的垃圾渗沥液为黑色不透明浊液，含有大量悬浮物质，本研究仅测定溶解性有机物，因此厌氧消化段对有机物的实际去除效果高于测定值；此外由于进水泥沙含量高，在反应器实际运行过程中管道易堵塞，需要定时清洗维护。1.2 短程硝化段短程硝化段1106d为合成废水启动运行阶段；107d逐步接入厌氧消化段出水，实现了UASB反应器和A/O反应器的串联，运行效果见图3。由

12、于水质波动较大，进水NH4+-N浓度也随之变化。本实验通过低溶解氧（DO）、高游离氨（FA）和高游离亚硝酸（FNA）浓度抑制硝化细菌（NOB）的生长，进而实现AOB的富集。由于AOB在有氧条件下可以将NH4+-N转化为NO2-N，控制曝气量在16L/min，使NH4+-N部分转变NO2-N，出水NO2-/NH4+在1.3左右，以此满足厌氧氨氧化段进水基质计量学需求。183d，由于无法精准根据水质波动调整曝气， NH4+-N浓度升高，有机物难以充分降解。于是208d调整工艺策略，采用流量控制方法，控制中间水箱内NO2-/NH4+在1.3左右。本实验中短程硝化反应器出水中NO2-N浓度在70010

13、00mg/L，UASB反应器出水中NH4+-N在9001400mg/L，按照厌氧氨氧化反应所需的基质比，短程硝化反应器出水体积与厌氧消化反应器出水体积之比控制在1.5较为适宜。因此根据厌氧消化段25L/d的处理量，控制短程硝化段进水为15L/d，超越量为10L/d，两者在中间水箱进行混合，作为厌氧氨氧化反应器的进水。235244d由于春节回家反应器暂停运行， 245262d重新快速启动并于280d实现稳定运行，期间出水NO2-N浓度在800mg/L左右，积累率保持在97.3%以上，NH4+-N浓度稳定在20.8mg/L以下，总无机氮去除率为8.70.8%。如图3（b）可知，经过短程硝化段可有效

14、去除大部分有机物，在第2.2节中对短程硝化段进出水做三维荧光分析，结果表明好氧过程对有机物有非常好的去除效果，可进一步去除厌氧消化出水中剩余的易降解有机物和部分难降解的腐殖酸类物质，稳定运行期间短程硝化反应器CODCr平均去除率为60.1%，这也可为后段厌氧氨氧化提供更好的自养环境。可见，本研究中短程硝化反应器几乎不会被渗沥液水质抑制，流量的控制方法可实现工艺稳定运行。1.3 厌氧氨氧化段厌氧氨氧化段1 185d为合成废水启动阶段，运行效果良好；186d207d逐渐接入实际废水，此阶段运行至314天，运行效果见图4。208d调整进水策略，出水水质稳定；235244d由于春节回家反应器暂停运行，

15、 245d用合成废水重新启动， 263d接入实际废水，出水中NH4+-N、NO2-N浓度开始升高，这可能受渗沥液中复杂有机物的影响。293d之后，反应器稳定运行，出水NH4+-N和NO2-N浓度分别稳定在42.26.3mg/L和36.55.1mg/L，说明厌氧氨氧化段内微生物经驯化后可适应渗沥液水质，出水中NO3-N在加入渗沥液后开始逐渐下降并稳定在47.25.2mg/L。厌氧氨氧化反应化学计量学比例NO2-/NH4+为1.32，NO3-/NH4+为0.26。在本研究中该段渗沥液运行后期NO2-/NH4+为1.49，NO3-/NH4+反应初期为0.20，表明厌氧氨氧化系统中有反硝化菌存在，部分

16、NO2-N、NO3-N发生了反硝化作用，稳定运行期间NO3-/NH4+比例下降为0.13，推测是渗沥液中的有机物质使异养反硝化菌大量增殖，致使反硝化作用加强。由图4（b）可知厌氧氨氧化反应器可以对进水中的有机物进一步去除，在渗沥液稳定运行期内出水CODCr浓度为760.815.6mg/L，平均去除率为38.71.9%。由于263d接入实际废水， CODCr进出水浓度增加，对应NH4+-N、NO2-N出水浓度升高，根据2.3.2节可知高有机物浓度会抑制Anammox活性，这与苗蕾等人的研究结果一致。本文第2.2节中三维荧光图谱显示厌氧氨氧化段进出水含有较多难降解的腐殖酸类物质，推测是这部分物质产生主要的抑制作用。本研究中厌氧氨氧化段总无机氮平均去除率为85.12.0%，处理效果良好，但由于受到渗沥液中有机物的影响，