SCR反应器入口速度与氨分布不均匀性对脱硝性能的影响.docx

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1、SCR反应器入口速度与氨分布不均匀性对脱硝性能的影响摘要：选择性催化还原(ivecatalyticreduction, SCR)反应器入口参数的不均匀分布会影响其脱硝性能。文中首先建立了 SCR催化剂模块单通道内流动传质与反应模型，通过数值模拟获得了各种参数条件下单通道的脱硝性能；在此基础上研究了多通道催化剂床层入口速度和氨的不均匀分布对SCR脱硝性能的影响。研究表明：入口速度和还原剂的不均匀分布会增加反应器出口的氮氧化物浓度与氨逃逸；不同分布形态对脱硝性能的影响有差异；随分布相对偏差的增加，脱硝效率降低、氨逃逸增加，氨分布偏差的影响最为重要；降低空速和提高氨氮比均能增加脱硝效率，但提高氨氮比

2、同时也会造成更多的氨逃逸。在此基础上提出了满足NOx超低排放需求的入口速度和还原剂分布相对偏差限值设定方法。关键词：氮氧化物；选择性催化还原；脱硝；氨逃逸；不均匀分布；入口速度氮氧化物(NOx)是我国重要的大气污染物之一。2015年12月印发的全面实施燃煤电厂超低排放和节能改造工作方案中建议全国的燃煤电厂力争在2020年前将氮氧化物的排放量控制在50mg/ni3(标准状态)以下，比现行的200nig/ni3(重点地区和新建机组100mg/m3)排放标准严格许多这对全国燃煤机组的脱硝工作提出了新的要求。目前燃煤电厂普遍采用低氮燃烧技术与选择性催化还原(ive catalytic reductio

3、n, SCR)烟气脱硝技术相结合的方式来控制NOx的排放3,其中低氮燃烧技术可将原烟气中的NOx浓度降低50%左右4,而SCR脱硝技术则是保证烟气排放达标的关键5 oSCR技术采用氨作为还原剂，可达到90%以上的脱硝效率，同时产生少量的氨逃逸6。SCR的脱硝性能不仅与催化剂活性、反应温度、空速、氨氮比等因素有关，还和反应器内流场和浓度场的分布有很大关系为了控制分布不均匀带来的影响，业内在设计SCR系统时会对反应器入口的速度和还原剂分布偏差进行限制，譬如入口速度分布相对偏差小于15%,还原剂分布相对偏差小于5%。这些限制可以保障SCR装置排放满足现行标准，但对于未来50mg/m3甚至更低的NOx

4、排放需求，是否需要调整偏差限值，如何调整，需要开展相关的研究工作。本文在其他影响因素（催化剂性能、反应温度等）不变的条件下，采用数值模拟的方法研究了 SCR反应器入口速度和还原剂氨分布不均匀性对其脱硝性能的影响，在此基础上提出了满足超低NOx排放需求的入口速度和氨分布相对偏差限值的设定方法。1研究方法前人在SCR脱硝系统数学建模上做出了很多重要的工作970，但工业用SCR催化剂多数是蜂窝状结构，整个催化剂由许多互不相通的方形孔道构成，入口截面的速度和还原剂的不均匀分布会使得进入每一个单元孔道内的氨氮比以及空速不尽相同，影响脱硝效率。单孔道脱硝过程是评价整个催化剂脱硝性能的基础。因此，本文首先建

5、立单孔道的SCR反应模型，数值模拟获得运行参数对其脱硝性能的影响规律；在此基础上给定几种典型分布，分析不均匀分布对催化剂整体脱硝性能的影响。L1SCR催化剂单通道反应模型SCR脱硝反应是还原剂NH3在一定的温度和催化剂作用下有选择性地将烟气中的NO转化为N2和H2。的过程，SCR脱硝技术的温度区间一般为300400,在该温度区间范围内，主要有以下2步反应发生5：4%怫0也例卅H20（I）4肌桢产2N?+6股（2）反应（1）是主要的脱硝反应，同时，在反应的合理温度窗口内还会发生NH3和02的相关副反应（2）。燃煤电厂普遍采用的是车凡基SCR催化剂，其催化反应遵循E-R机理11-13,即NH3首先

6、吸附在催化剂表面，然后再与N0进行反应。因此反应（1）的反应速率方程为14：no.v = CnoT7-（3）1 + nhm同时，因为氨氧化的存在，则氨的总反应速率方程为14式中:Rnm为NH3的单位体积反应速率,mol/(m3-s)； &为反应(2)的化学反应速率常数,s 反应和反应相关相化学反应速率常数可以由阿累尼乌斯公式得到:K = 4exp(哈)(5)式中：A为反应的指前因子；E为反应的活化能；R为理想气体常数，8.314J/(molK)； T为温度,Ko实际的SCR催化剂单通道如图1所示，是一方形通道。图1SCR单孔道模型示意图反应气体进入通道后，其脱硝过程是由流动、传质与反应共同组成

7、的，在通道内的传质既包括伴随流体流动引起的反应气体输运，也包括因浓度梯度引起的反应气体扩散，反应气体输运到壁面后，通过在多孔壁内的扩散到达催化剂内表面发生反应15。反应放热与向外界传递的热损失小，忽略其对气体温度的影响，认为脱硝过程是在恒温下进行的。方形催化剂孔道内的流动和反应过程为稳态，各反应气体的分布可采用流动输运与分子扩散组成的质量守恒方程描述：V(/7Cj + V(DVCf) = 0式中：i表示N%或NO； C为组分j在z坐标处物质中心浓度，mol/m；为主气流速度矢量；。为组分/在孔道内的扩散系数，m/So孔道内气流的动量守恒方程为主流道内的气体流动到壁面处发生SCR反应。由于实际催

8、化剂孔道壁为多孔介质，进入多孔介质内的气体会在孔隙间扩散到内表面发生反应。因此，催化剂多孔壁单位壁面面积上的组分i反应速率为削M懒醉;购好嘛靴螂聊胭林映标方形催化剂孔道壁面有一定厚度，可以视为薄片催化剂，薄片催化剂上进行不可逆反应的有效因子为式中血为Thiele模数。血的计笄公式如下“叫式中：心为睫序的1/2, m：为外1分，的反应速率常数，(m4 s) 1：2叫为多孔峨内的有效扩散系数，m2/s,共计募公式为【式中：为催化剂多孔壁的孔隙率；r为曲折因子;Ozj为孔内扩散系数。多孔介质孔隙内的扩散系数九加。式中：。为分门1由扩散系数：。神为努森扩散系数。扩散系数均可通过相应公式计算得到口，在单

9、位面积壁面上组分i的反应速率应和其从主流气体传质到壁面的通量相等,因此，方形孔道壁面的边界为. I y = N1“浓匚旺)(13)式中d为方形孔道的边长，mo考虑到孔道的长度远大于其截面尺寸，流体的横向流动可忽略，因而可建立孔道轴线上的边界条件为(14)系轴出口边界条件为：=()时，牛仇,w=w0 ；当 z=Z 时，=01. 2单通道脱硝性能的模拟方法基于L 1建立的单通道脱硝模型，采用商用CFD软件Ansysl4. 5中的Fluent进行计算，可以得到不同参数下催化剂单通道的脱硝性能。目前工程中一般采取低氮燃烧技术和SCR技术联合脱硝，SCR反应器入口烟气中的NO浓度为采用低氮燃烧后的浓度，

10、考虑到部分锅炉燃用劣质煤或是W型锅炉,低氮燃烧后烟气中NO依然较高，因此本文取为410. 7mg/m3o NO在燃烧中生成后随烟气流动时间长，因此可以认为到达SCR反应器入口时烟气中的N0分布是均匀的。结合现在SCR装置的设计参数，将空速取在4000h-l左右，氨氮比取在0.95左右18。计算中采用的主要参数和反应动力学参数见表1、2ll,14o表1计算参数参数魏参数雕铀1000-7000人口小硼/(mm x mm)8x8期比0.81.2壁而厚及/mm2温度代375曲折因f4入口 N0侬蜘耐)410.7侦率0.55表2反应动力学参数脚皴楠Wf城活雕邮佩)1)反应(I)斛做l.OOxIO-960

11、反应(2)述神费6的852.68 x|-243图2模型计算值和实验数据的对比图2为采用本模型预测某SCR脱硝实验工况15的计算值与实验值19的对比。可以看到，计算值与实验数据吻合很好(平均相对偏差为6.3%),说明本文建立的单通道脱硝过程模拟方法具有良好的预测精度。1. 3多通道催化剂脱硝性能的模拟方法由于实际工程中催化剂模块用量大，反应器截面上的催化剂通道数目以数百万计，如果在任一具体工况下同时计算每个孔道的脱硝情况并加以综合的话，计算量过大难以实施。本文采取的计算多通道催化剂脱硝性能的思路是通过计算各种工况下单通道SCR催化剂的脱硝过程，建立描述单孔道催化脱硝性能的数据库；采用该数据库，可

12、以确定任一给定参数下的单通道脱硝性能；根据给定的反应器入口参数分布，确定催化剂各通道的入口参数，调用单通道脱硝数据库确定各通道出口的NO和NH3浓度，加和得到不同入口分布下反应器出口的NO和NH3分布情况，从而分析流场和浓度场的不均匀性对脱硝性能的影响20, 21。文中选取了几种假设的入口特征分布和某一 SCR工程装置的实际入口分布来进行分析。假设的入口特征分布包括一维线性分布(x方向参数呈线性分布、y方向参数相等）、斜面线性分布（二维线性分布，x方向和y方向参数均呈线性分布）、一维二次分布（X方向参数呈二次曲线分布、y方向参数相等）等。同类型的分布又分为正分布（速度和氨分布趋势同向）和逆分布

13、（速度和氨分布趋势反向）。以速度分布为例，本文假设的入口速度分布和实测分布如图3所示。g 60 KO 1O0湮度维线忤分布过巫斜闻缀牲分布1二3品实比分编图3本文中使用的典型入口速度分布图采用假定的分布形态可以在分布形态不变化的情况下控制速度偏差和浓度偏差变化，使变量单一。描述入口速度分布不均匀性的相对速度偏差定义如下：忙（f以二十一3一（15）1 一1式中：n为测点总量；vi为第i个测点的速度；，0为所有测点速度的平均值。描述入口氨分布不均匀性的相对浓度偏差定义为(16)式中：Ci为第i个测点的氨浓度；CO为所有测点氨浓度的平均值。目前工程上在设计SCR系统时一般会将SCR反应器入口截面的速

14、度偏差控制在15%以内，浓度偏差控制在5%以内。2结果与讨论2.1入口速度与氨分布形态对脱硝性能的影响本文在入口平均氨氮比为0.95、平均空速为4000h-l、温度为375、NO浓度为410. 7mg/m3的条件下，选取均匀分布与9种不均匀分布，统一取速度偏差为15%、浓度偏差为5%,计算得到不同的分布形态对反应器出口 N0和NH3浓度的影响，如图4所示。)C(1一七HN 呈4 202(Z。(=1 ZII3srrY黑之-笨一.SS1ig竹11ilf图4不同分布形态对脱硝性能的影响由图4可以看到，在设定的工况下，入口速度与氨浓度均匀分布时，反应器出口的NO浓度为48.46mg/m3,氨逃逸为L 82mg/m3,满足NOx超低排放的标准。入口的不均匀分布形态影响脱硝性能，当入口为不均匀分布时，出口氨逃逸仍均小于3mg/m3,但NO浓度均超过50mg/m3o不均匀分布下的出口 NO浓度普遍升高，可以达到54mg/n)3以上，最高的一维线性逆分布达到了 56.35mg/m3,而某实测分布下的出口 NO浓度为52. 88mg/m3。同样的，不均匀分布下的NH3逃逸较均匀分布普遍更高，均达到了 2mg/m3以上，一维线性正分布更是达到了 2. 85mg/m3,而实测分布下的氨逃逸为2. 02mg/m3实测分布的脱硝性能好于线性分布的原因是实