直接乙醇燃料电池PtSnC阳极催化剂的制备和表征.docx

《直接乙醇燃料电池PtSnC阳极催化剂的制备和表征.docx》由会员分享，可在线阅读，更多相关《直接乙醇燃料电池PtSnC阳极催化剂的制备和表征.docx（2页珍藏版）》请在第一文库网上搜索。

1、直接乙醇燃料电池PtSn/C阳极催化剂的制备和表征郑燕贞，王翠芳，郭永榔联系人简介：郭永榔，教授，博导，主要研究方向：电化学，化学电源，E-mail： yguo（福州大学化学化工学院，福州，350002）与甲醇相比，乙醇的理论比能量高，环境更为友好，但其电化学活性比较低，因此寻找提高乙醇氧化效率的催化剂已成为目前的研究热点。文献1,2报道，PtSn/C催化剂对乙醇电氧化反应的催化活性高于其他碳载Pt基催化剂。不同的制备方法可明显地影响二元合金的结构和形貌，进而影响其催化活性。本文采用乙二醇作为溶剂，甲酸作为还原剂制备PtSn/C电催化剂，研究对乙醇氧化的电催化活性和催化剂的稳定性。1实验部分将

2、化学计量的SnC12和HzPtCk溶于乙二醇，在90下，将该溶液滴加到分散有VU1CanXC-72R活性炭的乙二醇/甲酸溶液中，8h之后，然后降至室温，洗涤，真空干燥。催化剂中Pt的理论负载量为20%,Pt/Sn原子比为3:1。工作电极为直径为4Im的玻碳电极，Pt的负载量为0.2mgcm2,对电极为铝片电极,参比电极为HgHg2S04H2S04（0.5M）,电解液为0.5MH2S04+1.OMEtOH溶液。电化学测量在CHI614B电化学工作站上进行。2结果与讨论2. 1X射线衍射（XRD）和程序升温还原（TPR）研究图1为PtSn/C催化剂的XRD衍射图。由图可见，PtSn/C催化剂的衍射

3、峰与Pt的XRD谱图类似，可以判断所制备的PtSn/C催化剂具有fee结构。选用不受碳载体干扰的Pt（220）衍射峰，利用Scherrer公式和Vegard定律分别算出金属晶粒的尺寸和晶格参数。发现PtSn/C的粒径为4.7nm,Pt的晶格参数为0.3978nm,与块状Pt的晶格参数0.3923nm（JCPDS040802）相比，PtSn/C催化剂中Pt的晶格发生适度扩张。这表明部分Sn进入了Pt的晶格，对其进行了修饰。图2是PtSn/C催化剂的TPR图。在图中，473K附近的峰为表面氧化态Pt的还原,在673K和923K附近的两个峰可分别归属为Sr?+和Sr?+的还原，这表明催化剂中部分的S

4、n以氧化态存在。在更高的温度下采用乙二醇还原法制备的PtSn/C催化剂也结果相似。2.2电化学研究图3是30TPtSn/C、E-TEKPt/C催化剂在0.5MH2S04+1.OMEtOH溶液中的循环伏安图。从图可以看出，在相同的伯负载量时，在PtSn/C电极上乙醇氧化的峰电流达到20mA,比E-TEKPt/C电极的峰电流（6mA）高出3倍多。图4是在0.2V下恒电位极化时,PtSn/C、E-TEKPt/C催化剂在0.5MH2S04+1.OMEtOH溶液中的电流-时间曲线。由图可知，PtSn/C催化剂上的乙醇氧化电流比在E-TEKPt/C催化剂上的大一倍多，与图3中的循环伏安的实验结果相吻合。这

5、表明PtSn/C催化剂对乙醇氧化的电催化活性明显优于E-TEKPt/C催化剂。2.3结论采用乙二醇作为溶剂，可提高溶剂的粘度，防止Sn的水解和还原后的金属粒子相互聚合，并提高贵金属的分散度，使制备的钳锡催化剂的粒子半径较小，而且采用甲酸还原法，改善了二元合金之间的相互作用，使制备的催化剂具有较好的乙醇催化活性。参考文献：1. C.1amy,S.Rousseau,E.M.Be1gsir,eta1.E1ectrochim.Acta,2004,49(22-23):3901.2. W.J.Zhou,Z.H.Zhou,S.Q.Song,eta1.App1.Cata1.BEnviron.J,2003,46

6、(2):273.3. V.Radmi1ovic,H.A.Gasteiger,0.A.Sce1za,JCata1,1995,154(1):364.4. G.T.Baronetti,S.R.de.Migue1,0.A.Sce1za,eta1.App1.Cata1.,1986,154(1-2):109.5. 姜鲁华，臧海霞，孙公权等，制备方法对直接乙醇燃料电池阳极PtSn/C催化剂性能的影响J1催化学报，2006,27(1):15.SynthesisandCharacterizationofPtSn/CAnodicCata1ystforDirectEthano1Fue1Ce11YanzhenZhen

7、g,CuifangWangandYong1angGuo(Co11egeofChemistryandChemica1Engineering,Fuzhou,University,Fuzhou,350002)A=SUOJUI2Gdegree图1PtSn/C催化剂的XRD图Fig1XRDpatternofPtSn/C-0.6图3-0.4-0.20.00.20.4EV(vsHgHg2SO4)PtSn/C(卜E-TEKPtC(O)电极的循环伏安图。Fig.3Thecyc1icvo1tammetriesonPtSnC()andE-TEKPtC(O).Scanrate:50mVs.A=SUgJUI0.48630040050060070080090010001100Temperature/K图2PtSn/C催化剂的TPR谱.Fig.2TPRprofi1eofPtSn/CPtSn/CE-TEKPt/C010203040506070Time/min图4PtSn/C()E-TEKPt/C(O)电极在0.2V下的H曲线Fig4I-tcurvesonPtSn/CandE-TEKPt/Ce1ectrodesat0.2V.