铁铜双金属MOF用于类芬顿高效降解有机污染物.docx

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1、铁铜双金属MOF用于类芬顿高效降解有机污染物目录?研究背景1?本文亮点1?图文解析1?全文小结7研究背景类芬顿技术是降解水体有机污染物的常用手段，其具有反应速度快、无二次污染、易于操作、成本低等优点。但如何提高Fe(II)再生速率以保障反应的持续进行是该技术的核心问题之一。目前常用的方法是在反应体系中添加羟胺等还原剂，或通过光照等方式输入能量促进Fe(W)还原为Fe().然后羟胺本身具有毒性，对环境具有二次污染的潜在威胁；光照等方式可能会增加反应装置的操作难度及增加运行成本。近些年，构建铁-铜双金属催化剂促进Fe()再生成为了研究热点。铜的还原电位(CU()CU(I)(U6Vvs.NHE)低于

2、铁(Fe(In)/Fe()(0.77Vvs.NHE),且其是人体微量元素之一，毒性较低。金属有机框架(MoFS)具有有序的结构，通过构建铁-铜双金属MOFs有利于探究铁-铜双位点在类芬顿反应过程中的协同作用，揭示铜在催化反应中的作用。本文合成了铁MoF(BUC-96)及铁铜双金属MOF(BUC-96(FeCU-X选择磷酸氯唾(CQ)为目标污染物对比研究了单金属催化剂BUC-96和双金属催化剂BUC-96(FeCu-x的类芬顿活性及Fe(II)再生速率。本文亮点1、合成了一种具有高效类芬顿活性的铁-铜双金属MOF催化剂BUC-96(FeCu-x);2、揭示了Cu()在Fe()再生、0H产生等方面

3、的作用；3、证明了铁-铜双金属位点更有利于H2O2的活化。?.图文解析Fig.1(a)Simp1ifiedcrysta1structure(greysticksrepresentbpy;(b)TheFe-H2dhtpnetwork;(C)CoordinationcircumstanceofFe2+.Hatomswereomitted;SEMimageof(d)BUC-96and(e)BUC-96(FeCu-5);mHRTEMofBUC-96(FeCU-5);(g)EDSmappingimagesofBUC-96(FeCu-5;(h)PXRDofBUC-96andBUC-96(FeCu-x;(i

4、)XPSNIsspectraofBUC-96(FeCu-5.要点：BUC-96具有三维多孔结构；铜在BUC-96(FeCU-X)催化剂中存在形式为金属节点，而非金属纳米颗粒或氧化物。10152025300Time(min)1015202530Time(min)(d)1001015202530Time(min)Fig.2(a)CQdegradationoverBUC-96andBUC-96(FeCu-x;(b)Residua11二CMOF菊助环境Recyc1esOooo8642()AJI1e0-otfH2O2overBUC-96andBUC-96(FeCu-xJ;(cjCQremova1effi

5、cienciesinpresenceofdifferentBUC-96(FeCu-5dosage;(d)Reusabi1ityofBUC-96(FeCu-5infiveconsecutiveruns.Reactionconditions:0.2g/1cata1yst(ifnomarked,50m1CQ(20mg1-I1201H2O2(3.9mmo11,initia1pH=5.5.要点：BUC-96可直接活化电。2降解CQ,其性能高于文献报道的多种铁基MOFS催化剂；但引入铜后，BUC-96(FeCu-5表现出超高的类芬顿活性，其效率比BUC-96高了20.1倍。buc-96Fc2p12Fc2p

6、3befbfvreac1iunF叫)Fe(II)afterreaction”1.n.BUC敕FeCU5)Fe2p1,beforercctiJuau一EAOuIaNFig.6(a)Photoimageofthecata1yticreactorforCQdegradationover50100J楞鼎劭环凄Time(min)OoBUC-96(FeCu-5viaFenton-Iikereaction;(b)TheCQdegradationinBUC-96fFeCu-5H202system.?.全文小结合成了一种铁基MOF催化齐UBUC-96,并引入铜离子构建了铁-铜双金属催化剂BUC-96(FeCu-xo揭示了铜在铁-铜双金属MOF类芬顿反应过程的作用，即有效促进Fe()的再生，提高QH的产生，降低山。2的活化能。该研究成果得到了国家自然科学基金、北京市自然科学基金、北京市属高等学校长城学者培养计划、北京市百千万人才工程、北京建筑大学市属高校基本科研业务费项目的资助。