露天生物质燃烧对地面PM2.doc

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1、露天生物质燃烧对地面PM2.5浓度的影响评估摘要：利用MODIS火点、土地类型、植被覆盖、生物质载荷和排放因子等数据产品，开发了露天生物质燃烧排放模型，并将其嵌入空气质量模式WRF-CUACE，通过敏感性试验定量评估了露天生物质燃烧对中国地面Pm2.5浓度的影响。研究设计了3种模拟方案，比较模式评估结果发现修订后的方案能更好地模拟PM浓度结果表明2014年10月露天生物质燃烧主要集中在我国东北、华南和西南地区，其对Pm2.5月平均浓度的贡献达3060m3，局地甚至超过100gm3；华北、华东和华南地区生物质燃烧对Pm2.5月平均浓度的贡献达520gm3。从相对贡献看，东北大部分地区生物质燃烧对

2、地面Pm2.5浓度的贡献超过50，华南地区达2050，西南局部地区甚至超过60；华北、华中以及华东地区相对较低，平均相对贡献达1020。生物质燃烧越严重的地区，其产生的Pm2.5中二次气溶胶的贡献占比越小，反之亦然。引言露天生物质燃烧主要指野火和农田焚烧，其排放的痕量气体（CO，CO2，CH4，BC，OC，NOx，NH3，SO2，NMOCs等）和颗粒物（PM）是大气的重要组成部分1。生物质燃烧排放的PM导致空气质量恶化2-4、能见度降低且对人体健康产生危害5；排放的NMOCs和NOx等气体在下风方发生化学反应生成O36；排放的CO2可能对碳循环产生不可忽视的影响7。另外，通过气溶胶-辐射云的相

3、互作用生物质燃烧还会影响天气和气候8。国内外已经开展了一些生物质燃烧的排放清单的研究，并评估其对大气环境和气候的影响。基于卫星数据集的生物质燃烧排放清单，如全球火灾排放数据库（Global Fire Emissions Database，GF-ED）9、全球火灾同化系统（ Global Fiee Assimilation System，GFAS10、NCAR火灾排放清单（Fiee INventory from NCAR，FINN）11以及化学-气候全球清单（Global Inventory for Chemistry-Cii-mate studies，GICC）12等，已广泛应用于大气环境等领

4、域。其中GFED，FINN和GICC清单是基于燃烧面积数据计算的生物质排放量，而GFAS清单则是基于火点辐射功率（FRP）计算的生物质排放量。尽管很多生物质燃烧排放清单已广泛应用于大气化学领域，但建模过程中的燃烧面积和燃料载荷数据还存在较大的不确定性13。国内一些学者致力于生物质燃烧排放清单的发展，如Huang等14基于全国各省份农业统计数据结合MODIS产品（MO-D/MYD14A）制作出空间分辨率为1km1km、时间分辨率为10d的中国农作物燃烧排放清单。Liu等15基于MODIS的火辐射功率数据（FRP）估算了华北平原地区农作物燃烧的污染物排放量。由于中国存在大量不同植被类型的露天生物质

5、燃烧现象，因此有必要定量评估露天生物质燃烧对区域空气质量影响。研究发现，在污染比较严重的京津冀地区16-23以及长江三角洲和珠江三角洲地区，生物质燃烧都会造成严重的区域性空气污染。Zhang等曲研究发现，2002年7月一2003年7月北京地区生物质燃烧产生的有机碳占Pm2.5的1838，占PM10的1432。Zhou等25研究了秋季严重雾霾事件中农作物废弃秸秆燃烧对北京和天津PM$5浓度的影响。Cheng等26研究发现，2011年夏天长江三角洲地区重污染事件中37的细颗粒物和70的有机碳来自生物质燃烧。Li等27发现，西伯利亚东北部的生物质燃烧排放的烟雾气溶胶通过长距离输送可能对中国东北地区的

6、空气质量产生影响。Wang等238研究发现，生物质燃烧对广州的Pm2.5浓度的贡献达4.019.0。但上述研究工作只聚焦在特定的研究区域或仅限于短时间的重污染事件，因此有必要开展更大区域范围和更长时间尺度的研究，定量评估露天生物质燃烧对空气质量的影响。本研究利用MODIS火点、土地类型、植被覆盖、生物质载荷和排放因子等数据产品，开发了近实时的生物质燃烧排放模型，并将其嵌入空气质量模式WRF-CUACE，预报和评估生物质燃烧对中国地面Pm2.5浓度的影响。考虑到因基数据导致的排放模型模拟结果的不确定性，本文进一步利用敏感性试验对生物质燃烧排放量进行修订，使空气质量模式模拟结果更接近观测值，并基于

7、模拟结果，得到2014年10月生物质燃烧排放对地面Pm2.5浓度的贡献。1方法和模式简介1.1生物质燃烧排放量计算本研究基于自下而上的方法计算露天生物质燃烧的排放量11。利用卫星火点数据、土地类型产品、植被覆盖产品、生物质载荷和排放因子等数据集获得高时间分辨率（1d）和高空间分辨率（1km1km）的生物质燃烧排放清单，计算公式如下：1.1.1数据集本文使用近实时的MODIS（C6）火点产品，该产品来自火灾信息资源管理系统（https:/firms，modaps.eosdis.nasa.gov/active_fiee/），能提供每日4次、水平分辨率约1km1km的火点探测，同时还能提供火点的经纬

8、度位置、探测时间、亮温、辐射强度以及可信度等相关信息。本研究选取了2014年10月可信度不小于30的火点数据建立生物质燃烧排放清单。利用MODIS土地覆盖类型产品（MCD12Q1）来确定每个火点所处的土地类型。该产品包括5种土地覆盖类型分类方案，水平分辨率为500m500m，正弦投影。本研究选取IGBP全球植被分类方案（土地覆盖方案1），该方案定义了17种土地覆盖类型，分别为常绿针叶林、常绿阔叶林、落叶针叶林、落叶阔叶林、混交林、稠密灌丛、稀疏灌丛、木本稀树草原、稀树草原、草地、永久湿地、农田、城市和建筑区、农田/自然植被混合、雪和冰、贫瘠或稀疏植被以及水。植被覆盖率来自MODIS植被产品VC

9、F（Vegetation Continuous Fields），该产品被用于识别每个火灾点的植被密度29，包括树木覆盖百分比、非树木植被覆盖百分比以及裸地覆盖百分比，水平分辨率为500m500m。上述数据集之间的不一致性按Wiedinmyee等11提及的方法进行处理。1.1.2计算因子对于每个确定的火点，假设初始的燃烧面积为1km2，若火点位于草原/稀树草原，则假设初始的燃烧面积为0.75km2。根据MODIS植被覆盖产品（VCF）在火点处对应的裸地覆盖百分比，进一步调整该燃烧面积。如一个被检测到的森林火灾最初会被分配为1km2的燃烧面积。然而，如果在VCF产品中相同位置定义了30的裸地覆盖，

10、则最终燃烧面积为0.7km230。采用文献31所用方法确定生物质燃烧的比例F，即F是关于树木覆盖率的函数。当火点所在格点的树木覆盖百分比超过60时，木质类燃料的F定义为0.3，草本类燃料的F定义为0.9；当火点所在格点的树木百分比低于40时，木质类燃料假定为不燃烧，草本类燃料的F定义为0.98；当火点所在格点的树木百分比为4060时，木质类燃料的F定义为0.3，草本类燃料的F使用如下公式计算：1.1.3生物质燃烧排放的垂直分布生物质燃烧排放高度的敏感性测试发现该参数对模拟大气浓度的重要影响32。排放高度与风速、燃料负荷、燃料湿度以及燃烧质量等因子有关。Colarco等33发现生物质燃烧排放的颗

11、粒物最初主要集中在源区27km的高度层，Debell等34建议将排放高度定义在35km的高度范围。本研究基于2002年加拿大魁北克森林火灾数据集32，通过该数据集中排放高度的比例和对应高度层排放的颗粒物占比，计算得到森林燃烧排放的垂直分布，结果如图1所示。农田或草地的燃烧排放则均匀分布在地面至400m高度层。1.2模式简介本文使用WRF（Weather Research and Forecasting Model）V3.8模式建立了中尺度气象模型。模拟时间为2014年10月，主要选用的物理方案包括微物理过程参数化方案（Lin）、积云对流参数化方案（G3）、大气辐射过程参数化方案（长波RRTM、

12、短波Goddard）、边界层参数化方案（YSU）、陆面过程参数化方案（NOah）。土地利用资料采用改进后的IGBP MODIS20类土地利用资料，该产品由美国波士顿大学制作，并经NCEP进行修订。使用Lam-bert投影，模拟区域中心位于40N，117E，采用两层嵌套，第1层嵌套水平分辨率为54km54km，覆盖大部分东亚地区，第2层嵌套水平分辨率为18km18km，覆盖中国大部分地区（图2）。垂直方向包括32层，模式层顶气压100hPa，1km高度以内分为7层。采用NCEP/NCAR再分析资料作为WRF模式的初始和边界气象条件，该数据时间分辨率为6h，空间分辨率为11。为保证模拟过程中大规模

13、气象要素的精确性，每6h对外层使用网格强迫（处理温度、水平风和水汽）。利用中国气象局开发的大气化学环境预报系统CUACE35与中尺度气象模式WRF实现在线耦合开展模拟。CUACE模式包括3个模块：气溶胶模块、气体模块和热力学平衡模块。气溶胶模块包含6种颗粒物组分：硫酸盐、硝酸盐、海盐、黑碳、有机碳和沙尘，所有颗粒按半径分为12档（单位均为m），依次为（0.005，0.01，（0.01，0.02，（0.02，0.04，（0.04，0.08，（0.08，0.16，（0.16，0.32，（0.32，0.64，（0.64，1.28，（1.28，2.56，（2.56，5.12，（5.12，10.24和（

14、10.24，20.48。气溶胶模块涉及大气中的主要气溶胶产生、输送、吸湿增长、碰撞、成核、凝结、干湿沉降、云中和云下的去除过程，以及气溶胶-云相互作用等35-36。气体化学机制采用CBMZ碳键机制，包含67种气体物种和176个气体间化学反应，适合在各种环境条件下使用。CUACE采用ISSOROPIA计算它们与其气体前体物之间的热力学平衡37。为了使模式具备预报和评估生物质燃烧对空气质量影响的功能，根据前面的生物质排放模型在原有的CUACE模式中添加了相应的模块。SO2，NOx，CO，BC，OC，Pm2.5和PM10。等物种的人为排放来自中国多尺度排放清单（MEICV1.2），基准年为2012年

15、，分辨率为0.250.25。为评估生物质燃烧对空气质量的影响，设计3种模拟方案：SIM1，只包含人为排放；SIm2，包含了人为排放和生物质燃烧排放；SIm3，在SIm2的基础上，基于实际观测值，对生物质燃烧排放进行了修订。搭载MODIS传感器的Terra和Aqua卫星是极轨卫星，每天仅过境中国地区4次，时间大约为01：30，13：30，10：30和22：30（世界时，下同）。MODIS传感器可以探测到燃烧面积在1000m2以上的明火和阴燃火点，在非常有利的观察条件下（例如云层较少、地表相对平坦等），可以检测到100m2左右的明火。卫星过境时次的缺陷、小火点的遗漏以及云层的覆盖导致探测到的火点量偏低。考虑到火点的遗漏和排放因子的不确定性，SIm3方案中对原有生物质燃烧模型排放量进行了修订在其排放量基础上乘修订因子，通过比较敏感性试验模拟结果与观测值确定在该研究时段修订因子为10，可使模拟值更接近观测值。1.3观测数据选择模拟区域内的10个直辖市及省会城市观测站点用于评估模式的气象场和化学场模拟效果，包括北京、济南、石家庄、合肥、南京、上海、郑州、沈阳、长春和哈尔滨（图2）。上述站点的气象要素观测值源于中国气象局MICAPS格式地面数据，时间间隔为3h，主要包括2m气温、2m相对湿