碳载铂电极上氧气还原反应的研究.docx

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1、碳载粕电极上氧气还原反应的研究王翠芳，潘晓萍，郭永榔.(福州大学化学化工学院，福州，350002)直接甲醇燃料电池(DMFC)越来越受到人们的关注，如何提高氧电极催化剂的活性以及降低钳的负载量是目前的研究重点之一。高分散、高载量贵金属Pt/C电催化剂仍然是目前DMFC广泛采用的阴极电催化剂材料，但Pt用量大、利用率低的问题始终没有得到很好的解决。本工作主要研究载量、温度、电解质浓度及其添加剂对氧气还原反应(ORR)的影响。1.实验含钳为40%的商业Pt/C催化剂与NafiOn溶液(美国DUPOnt公司)按7:3比例混合，并分散于异丙醇中，超声波分散30mino再移取定量混合液均匀地涂布于用PT

2、FE处理过的炭布上，制备不同负载量(Pt的负载量0.25-1.72mgcm-2)的电极。采用CHI614B电化学分析仪进行线性扫描实验。采用常规三电极体系电解池，工作电极为上述制备的Pt/C电极，对电极为IC1n2的Pt片，参比电极为HgZHg2SO1ZH2SO4(0.5M)电极。测量时采用传统的部分浸入法，氧气压力为一个大气压。电位扫描速率5InVS工2.结果与讨论图1给出了不同Pt载量时氧还原的极化曲线。如图所示，不同负载量的电极起始电位是相同的，约O.2V。但当Pt载量从0.25mgcm,增加到1375mgCmT时，在相同的电位下，氧气还原极化电流明显增加，但Pt载量增加到172mgCn

3、f2时，氧还原极化电流反而下降。这可能是随着催化剂量的增加，增大了氧气还原反应面积，氧气还原电流依次增大；但当催化剂的量增加到一定程度时，由于催化层的增厚，也加大了氧气向电极活性层的传质阻力，导致阴极反应面积和氧气还原电流的降低。所以不是Pt载量越高，催化性能就越好。另一方面，催化层增厚，也增加了欧姆电阻。这两个因素抵消了Pt载量增加使电化学反应表面积增大，造成电极性能反而下降。图2给出了不同酸浓度及其添加剂中氧还原的极化曲线。从图中看出，随着酸浓度的增加，氧气还原电流增加。因为氧气还原反应是耗氢反应，反应电流随H+浓度的增加而增大；支持电解质的加入使得H+的有效浓度减小，从而降低了氧还原电流

4、。图3给出了不同温度下氧还原的极化曲线。从图中可以看出，随着温度的升高，氧气还原电流增大。这是因为温度升高后，氧气和氢离子的扩散过程加速，浓差极化降低,电解质溶液电阻减小，所以随着温度的升高，氧还原电流逐渐增大。3结论“催化剂载量直接影响电极性能，载量太大，会增大气体和质子的传质阻力，电极性能降低，且成本增加；载量太小，不能满足一定电流密度条件下的电化学反应需要。增加H，浓度和反应温度可明显提高碳载钳电极上氧还原反应的活性。参考文献：1.H.Gharibi,M.Zhiani,R.A.Mirzaie,M.Kheirmand,A.A.Entezami,K.KakaeiandM.Javaheri,I

5、nvestigationofpo1yani1ineimpregnationontheperformanceofgasdiffusione1ectrode(GDE)inPEMFCusingbinaryofNafionandpo1yani1inenanofiberJ.J.PowerSource,2006,157:703-708.2.张熙贵，王涛，夏保佳，钦佩，徐乃欣，PEMFC氧电极的研究。燃料化学学报J,联系人简介：郭永榔，教授，博导，主要研究方向：电化学，化学电源，E-mai1：yguo2003,31(5):411-414.3.唐致远，宋世栋，刘建华，质子交换膜燃料电池电极催化剂的研究进展。电

6、源技术J,2003,27(1):58-63.AStudyofoxygenreductiononcarbon-supportedp1atinume1ectrodesCuifangWang,XiaopingPanandYong1angGuo*Co11egeofChemistryandChemica1Engineering,FuzhouUniversity,Fuzhou,350002二EaJJnO0.10-0.12-0.00-0.02-0.6-0.4-0.20.00.20.40.6Potentia1/VEcRn。图3不同温度下的氧还原。Fig.3Oxygenreductionatdifferenttemperatures.二UBJJnOPoterta1V图1室温下不同Pt载量电极在0.5MH2SO4中的氧还原。Fig.1Oxygenreductionatroomtemperaturein0.5MH2SO1one1ectrodeswithvariousPt1oadings.图2不同酸浓度及其添加剂中的氧还原。Fig.2OxygenreductionindifferentH2SO4concentrationsandadditives.