不同晶型TiO2掺杂PtRu电催化剂的合成及其在电催化中的应用.docx

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1、不同晶型Ti02掺杂PtRu电催化剂的合成及其在电催化中的应用杜巍，张凯健，黄成德(天津大学化工学院，天津300072)SynthesisofPtRuinterming1edbyvariab1estructuresofTiO2andapp1icationine1ectrocata1ystsDuweizhangkai-jianHuangcheng-de(Schoo1ofChemica1EngineeringandTechono1ogy,TianjinUniversity,tianjin300072)DMFC具有系统结构简单、比能量密度高、启动迅速、燃料补充方便、操作简单等特点，并且可在较低温度下

2、工作，因此，这种电池特别适合用作各种可移动式电源，如手机，笔记本电脑的电源和小型电动车动力源等，也可以用作小型固定电站。由于甲醇氧化较慢的电化学反应速率带来电位损失，即活化极化，对直接甲醇燃料电池的能量转换造成较大损失，所以开发新的电极催化剂就显得极为重要。PtRu/C催化剂是目前研究最为成熟的DMFC阳极催化剂。P1RU/C对甲醇的氧化有很好的电催化活性和抗毒化作用。一方面，RU的加入影响Pt的d电子状态，从而减弱了Pt和CO之间的相互作用。另一方面，RU易与水形成活性含氧物种，它会促进甲醇解离吸附的中间物种在Pt表面的氧化。虽然P1RU/C催化剂对甲醇氧化有很好的催化活性，但催化剂的稳定性

3、不是很好。因此越来越多的研究人员正在从事三元合金及二元合金掺杂其他金属氧化物的催化剂的研究。本文向PtRu/C催化剂中掺杂不同晶型TiO2制得PtRu-TiO2ZC复合催化剂，并研究了该催化剂对甲醇、乙醇、异丙醇等有机小分子的电催化氧化性能。1.实验部分：PtRU-Ti(VC催化剂的制备2.结果与讨论(1)TiO?处理温度的影响V二U3jjnu溶胶凝胶法制备TiOz粉体，于不同温度下煨烧得到不同晶型的HO?;再通过液相还原法制备得到不同晶型TiOz掺杂的PtRu/C电催化剂。图1TiOz不同处理温度(A)700(B)500(C)300制得的PtRU-TiO2/C在甲从图1可以发现TiOJOO处

4、理的PtRu-TiO2ZC催化剂的催化性能最大。随着二氧化钛处理温度的升高，初始氧化电位逐渐变小，而最大氧化峰电流的峰电位正移，所以二氧化钛的最佳处理温度为700,这也说明金红石晶型的二氧化钛对催化剂电催化性能的影响更大一些。曲线峰电位的偏移，是由于在不同的处理温度下,二氧化钛形成了不同的晶型,醇溶液中的循环伏安图(2)原子比的影响20XA1.2080.40.003OQ030$0.912PotentiaiZV(VsSCE)由于晶型对催化剂催化能力有很大的影响，所以曲线发生偏移。图2钳钉钛原子比为(A)2：2：I(B)1：1：1制得的PtRU-TiO2/C在甲醇溶液中的循环伏安图如图2,700C

5、时原子比为2：2：1的催化剂其氧化峰的峰电流值为1.1616mA,而原子比为1：1：1的催化剂其氧化峰的峰电流为0.8073mAo所以催化剂中二氧化钛的含量对催化剂的催化能力影响很大，只有探索出二氧化钛的最佳含量才能发挥出催化剂的最佳催化能力。(3)PtRu-TiO2ZC催化剂和PtRu催化剂的电催化性能比较Potentia1/V(vsSCE)图3PtRu-TiO2C(A)和PtRU/C(B)在甲醇溶液中的循环伏安图图中曲线(A)在正向扫描至0.725V时出现氧化峰，对应的峰电流值为1.1616mA；当曲线回扫至0.640V时出现还原峰，对应的峰电流值为1.7716mA。曲线B在电位0.695

6、V处形成氧化峰，对应的峰电流值为0.8788mA；当曲线回扫至0.615V时形成还原峰，对应的峰电流值为0.8025m而且两者的出峰位置也比较吻合，偏移都在0.03V以内。少量的二氧化钛的掺杂，提供了协同作用，提高了电催化性能，且金红石晶型的二氧化钛对协同作用最强，所以PtRu-TiO2ZC电催化剂比PtRu/C具有更高的电催化性能。3.结论本实验采用溶胶凝胶法及液相还原的方法制备出PtRu-TiO2ZC电催化剂，考察了二氧化钛的处理温度、钳钉钛的原子比，改善了PtRU/C复合催化剂的电催化活性。参考文献：1毛宗强.燃料电池M.北京：化学工业出版社，2002.981052Stanis1avStoupin,Eun-HyukChung,SomaChattopadhyay,eta1.PtandRuX-rayAbsorptionSpectroscopyofPtRuAnodeCata1ystsinOperatingDirectMethano1Fue1Ce11sJ.J.Phys.Chem.B,2006,110:9932-9938